Se inició en el oficio de cantor al ganar un concurso del capitalino liceo Manuel de Salas, donde estudiaba. Cursó dos años en el Conservatorio Nacional, y su primera grabación consta en el LP La carpa de La Reina (1966) junto a Violeta Parra y otros músicos. En 1970 y 1971 participó además en la segunda y la tercera versiones del Festival de la Nueva Canción Chilena, con las canciones "Canto por un niño muerto", con Agustín Álvarez, y "Vals en recuerdo del astronauta Víctor Patsayev", junto a Iván Marcos.

A mediados del mismo año graba su LP debut, Homero Caro (1971), editado por los sellos Peña de los Parra y Dicap, y a la larga su única publicación. Como era usual en la época, es presentado por un hermano mayor. Y Víctor Jara lo hace cariñosamente:

Homero canta. Abre las puertas y lanza sus canciones para encontrar el eco de sus sentimientos. Uno no queda ajeno frente a su voz de matiz fuerte y sensible. Homero sabe que el camino es largo y difícil. Que son muchos los rincones del alma que hay que conocer; pero se lanzó a caminar y sus sentimientos encontraron eco, porque Homero Caro cantando, interpreta la raíz propia de su pueblo. Así, sencillamente. Sin alardes ni rebuscamientos intelectuales. Puesto que la auténtica música popular, nace, florece y se nutre de su propia savia para retornar renovada al surco donde germinó.

 

La fraternidad expresada en la carátula también se manifiesta en la producción del disco, donde el cantante es acompañado por los Curacas, el propio Víctor Jara en guitarrón y Payo Grondona. Junto a temas folclóricos y de otros compositores, pone allí música a poemas de Nicolás Guillén, Max Jara y Agustín Álvarez Villablanca. Al mismo tiempo el cantante participa en el Teatro del Nuevo Extremo, compañía fundada por Pedro Orthous, con la que actúa en obras como "La zapatera prodigiosa", de Federico García Lorca, donde entrega algunas canciones de la revolución española, entre ellas "Los cuatro generales".

Al año siguiente participó en el álbum Se cumple un año y se cumple, editado por el partido de izquierda MAPU en alusión al primer año del gobierno de la Unidad Popular, con la canción "Palabra de hombre, mi niño". Homero Caro deja manifestado su compromiso político pero, según explica a la revista Onda, «no hago propiamente la canción política, soy más poético y sentimental y así contribuyo a formar un joven nuevo, un niño nuevo».